Cuối năm đó Túc Tông băng hà. Triều đình trải qua một cuộc tranh giành đẫm máu giữa Trương hoàng hậu với Lý Phụ Quốc. Phe của Phụ Quốc thắng thế, Trương Hoàng hậu cùng với Nhị hoàng tử Việt vương Lý Hệ bị giết chết. Thái tử Dự lên kế ngôi, là Đường Đại Tông. Lúc đó Lý Phụ Quốc nghiễm nhiên trở thành đứa nắm hết triều cương. Nguyên Tái tiếp tục làm thừa tướng, và khi biết Lý Phụ Quốc bực bội với việc Tiêu Hoa chặn đường mình, Nguyên Tái dâng sớ đàn hặc Tiêu Hoa khiến ông này bị đuổi khỏi triều. Nguyên Tái được phong Trung thư thị lang, chức vị đứng thứ hai trong Trung thư tỉnh, nắm quyền tể tướng, tấn phong Hứa Xương tử. Năm 763, khi Thổ Phiên tấn công Trường An, Đại Tông bỏ chạy về Thiểm châu [9]), cử đại tướng Quách Tử Nghi làm nguyên soái chống Thổ Phiên và Nguyên Tái làm quân sư. Khi nhà vua trở về kinh đô, đại thần Nhan Chân Khanh khuyên là nên tới viếng thăm và tông miếu trước rồi mới về cung. Nguyên Tái từ chối đề nghị đó. Chân Khanh tức giận, mắng, "Quan tể tướng như ngươi nếu để lại chỉ làm hại dân hại nước mà thôi?" Nguyên Tái nghe được rất tức giận. Trong khi đó, Đại Tông cách chức tể tướng Bùi Tuân Khánh sau khi xa giá về Trường An, từ đó thực quyền rơi cả vào tay Nguyên Tái. Ông đưa hối lộ cho thái giám thân cận của nhà vua là Đổng Tú và sai người đầy tớ là Trác Anh Thiến làm đường dây móc nối với Tú. Thông qua Đổng Tú và Trác Anh Thiến, ông biết được những suy nghĩ của Đại Tông và tìm cách chiều đón ý vua, do đó ngày càng được tín nhiệm. Vì công việc ở bộ Hộ khá cồng kềnh trong khi lại phải đương quyền tể tướng, nên ông chuyển giao chức ở bộ Hộ cho bạn thân là Lưu Yến. Sử sách ghi nhận vào thời điểm đó, Nguyên Tái nắm rất nhiều quyền lực, và vợ ông là Vương thị (con gái của tướng [[Vương Trung Tự) cùng các con ông cũng trở nên lộng quyền. Trong khi đó, Lý Phụ Quốc (bị ám sát cuối năm 762, có thể là theo lệnh của Đại Tông), Trình Nguyên Chấn bị cách chức (đó đều là những người thân tín với Nguyên Tái, Ngư Triều Ân trở thành hoạn quan nắm quyền lúc bấy giờ, nhưng Triều Ân với Nguyên Tái lại không ưa nhau. Trong mấy năm tiếp theo, cuộc đấu đá giữa hai người trở thành sự kiện lớn trong triều đình nhà Đường.

Năm 765, khi Thổ Phiên sai sứ sang nghị hòa, Đại Tông cử Nguyên Tái và Đỗ Hồng Tiệm đến bàn việc nghị hòa. Năm 766, thấy mình nắm quá nhiều quyền lực, sẽ có người xúi giục nhà vua trừ khử mình, Nguyên Tái ra lệnh rằng các quan trước khi trình thư lên hoàng đế thì phải được sự chấp thuận của cấp trên - đó là để cắt đứt ý đồ của những ai có ý dâng mật tấu nói những điều bất lợi về mình lên nhà vua. Nhan Chân Khanh, lúc đó là Đại lý tự khanh, kịch liệt phản đối, nói rằng làm như vậy chẳng khác gì là Lý Lâm Phủ thứ hai. Nguyên Tái vốn sẵn ghét Chân Khanh từ lâu, lấy cớ này vu cáo Chân Khanh phỉ báng triều đình và đuổi ra trấn ngoài. Cuối năm đó, Ngư Triều Ân viết một bức thư phỉ báng các tể tướng, đồng tể tướng là Vương Tấn rất giận dữ, nhưng Nguyên Tái vẫn giữ được bình tĩnh. Triều Ân nhận xét rằng, "Thường thì bọn chúng phải rất tức giận, nhưng cái người chỉ cười cho qua sự thì cần phải đề phòng."[10]

Năm 767, Đại Tông cũng trở nên tin tưởng quá mực vào đạo Phật do ảnh hưởng của ba vị tể tướng Nguyên Tái, Vương Tấn và Đỗ Hồng Tiệm. Vua tin rằng nhờ Phật phù hộ mà nhà Đường thoát khỏi nguy cơ diệt vong sau loạn An Sử và cuộc nổi dậy của Bộc Cố Hoài Ân, nên càng tin vào đạo Phật, thường bố trí hơn 100 tăng vào cung cấm. Có vị tăng còn được phong tới chức Khanh giám và được phong Quốc công. Các nhà sư cũng không phải chịu cực hình nào nếu phạm tội và chùa chiền được xây dựng khắp nơi, ngôi chùa nào cũng giàu của cải. Bọn Nguyên Tái lúc nào cũng bàn về Đạo Phật và Đạo Phật trở thành tôn giáo có ảnh hưởng nhất khắp Trung Quốc bấy giờ. Người đương thời còn nói vua và các tể tướng chỉ lo đến đạo Phật chứ không lo gì đến chính sự.

Năm 768, với việc Thổ Phiên tiếp tục xâm lấn, Nguyên Tái dâng tấu nói ở biên cương lúc đó chỉ có quân đội Mã Lân, không đủ để chống lại Thổ Phiên. Ông đề nghị quân của Mã Lân dời từ Bân[11], Ninh [12]) đến Cảnh châu [13]), trong khi lực lượng lớn của Quách Tử Nghi hiện đóng ở Hà Trung [14]) dời đến bân châu. Để giảm bớt mối lo về việc các châu ở gần biên giới vốn bị bỏ hoang vì chiến tranh liên miên, sẽ không có đủ lương thực để cung cấp cho đại quân của Quách Tử Nghi, Nguyên Tái hứa sẽ trưng thu lương thực từ các châu quận bên trong để cung cấp cho quân viễn chinh. Trong khi đó, ông cũng tìm cách gây hiềm khích giữa Quách Tử Nghi với Ngư Triều Ân nhưng không được. Năm 769, Đỗ Hồng Tiệm chết, Nguyên Tái tiến cử thượng cấp cũ là Bùi Miện lên thay. Tuy nhiên không lâu sau đó Bùi Miện cũng quy tiên.

Năm 770, thấy Đại Tông bắt đầu bực bội Ngư Triều Ân chuyên quyền, Nguyên Tái bí mật khuyên nhà vua tìm cách trừ khử. Ông dùng tiền mua chuộc thủ hạ của Triều Ân là Hoàng Phụ Ôn và Chu Hạo. Những mưu kế ý định của ông đều bị Phụ Ôn biết được tiết lộ. Mùa xuân năm 770, theo đề nghị của Nguyên Tái, nhà vua bắt đầu hành động bằng việc dời Lý Bão Ngọc, Tiết độ sứ Phạm Dương đến làm Tiết độ sứ Sơn Nam Tây Đạo [15]), trong khi dời Hoàng Phủ, Tiết độ sứ Sơn Nam Tây Đạo đến Phạm Dương, ngoài ra để giả bộ xoa dịu Triều Ân, bằng cách sáp nhập bốn quận gần Trường An vào quyền kiểm soát của triều đình, dưới quân đội của Ngư Triều Ân. Ngay sau đó, Nguyên Tái bèn hợp mưu với Hoàng Phụ Ôn và Chu Hạo để giết Ngư Triều Ân. Nhằm ngày tết hàn thực, sau khi tiệc trong cung tan, Đại Tông ban chiếu cho Triều Ân ở lại bàn việc. Khi vào gặp mặt, Đại Tông trách Ngư Triều Ân có mưu sự không thành. Triều Ân lớn tiếng phản bác, Chu Hạo bèn dẫn quân sĩ xông lại bắt Triều Ân mang giết chết.

Sau khi Ngư Triều Ân bị giết, Nguyên Tái thao túng hết quyền hành vào tay mình, tham ô hối lộ một cách công khai. Ông rất tự tin vào khả năng của mình và bắt đầu hành động quá giới hạn. Khi Vương Ngang, thị lang bộ Công từ chối không làm theo đề nghị của ông, ông loại bỏ ông ta và thay vào đó là tên tham quan thân cận với mình, Từ Hạo. Vua Đại Tông cũng nghe phong phanh vào những hành động của Nguyên Tái, nhưng không muốn đối đầu với ông. Nhà vua nhiều lần khuyên ông phải biết tự thỏa mãn, nhưng Nguyên Tái vẫn không thay đổi, dần khiến nhà vua sinh ra oán ghét. Năm 771, Đại Tông, không cần thông qua sự đồng ý của Nguyên Tái, đã bổ dụng Lý Tế Quân làm người đứng đầu bộ Lại. Từ thời điểm đó, quyền lực của Nguyên Tái bắt đầu lung lay. Thêm vào đó, năm 773, Lý Tế Quân buộc tội những người ăn cánh với Nguyên tái, gồm Từ Hạo, Tiết Ung, Đỗ Tế, Vu Thiệu—khiến họ bị trục xuất, từ đó nạn tham ô trong triều đình được hạn chế.

Trong khi đó, Nguyên Tái đang tấu bảo rằng Nguyên châu [16]) -- trước là lãnh thổ nhà Đường, nhưng nay không có người ở vì những tranh chấp liên miên với Thổ Phiên, giờ cần khôi phục lại; xin cho quân của Mã Toại từ Cảnh châu sang Nguyên châu, và quân của Quách Tử Nghi từ Bân châu đến Cảnh châu; dùng những nơi này làm căn cứ chống lại Thổ Phiên. Vua Đại Tông hỏi Điền Thần Công về kế hoạch này, Thần Công đáp, "Đánh trận và quan sát thế cục đối với các tướng tài cũng đã là khó khăn. Tại sao Thánh thượng có thể nghe lời một tên văn quan và đưa hết quân đội triều đình đánh cược với hắn ta?"[10] Do đó nhà vua ra lệnh hoãn đề nghị của Nguyên Tái.

Năm 777, Đại Tông cũng đã chán nản với việc tham ô và lộng quyền của Nguyên Tái và Vương Tấn, bí mật bàn kế với cậu là Ngô Thấu để trừ hai người này đi. Ngày 10 tháng 5[1], Đại Tông lệnh cho Ngô Thấu bắt giữ Nguyên Tái, Vương Tấn và những kẻ a tòng. Sau đó vua sai Lưu Yến, Lý Hàm thẩm vấn. Nguyên Tái và Vương Tấn nhận hết tội lỗi. Nhà vua ra lệnh buộc Nguyên Tái phải tự tử, còn Vương Tấn bị lưu đày. Thay vì tự tử, Nguyên Tái nói với đao phủ rằng, "Hãy cho ta được chết nhanh chóng." Đao phủ nói, "Thưa quan tể tướng, nếu ngài muốn chết nhanh, thì ngài sẽ phải chịu nhục nhã. Cho nên hãy tha thứ cho kẻ hèn này." Nói xong liền lấy tất nhét vào miệng của Nguyên Tái, rồi chặt đầu ông[17]. Vợ của Nguyên Tái là Vương thị, cùng với các con là Nguyên Bá Hòa, Nguyên Trọng Vũ, Nguyên Quý Năng đều bị giết chết. Phần mộ gia đình bị khai quật. Người đương thời nói rằng Nguyên Tái có một khối gia tài khổng lồ, có cả một kho tiêu (một thứ gia vị xa xỉ vào thời đại nhà Đường), cùng vàng bạc trân châu nhiều vô kể. Chỉ có con gái của ông là Nguyên Chân Nhất đã xuất gia làm đạo sĩ là thoát chết, nhưng cũng bị sung vào cung làm tì. (Nhưng cô không được biết về cái chết của cha mình, và cũng không biết được sự thật mãi cho đến thời con của Đại Tông là Đức Tông.) Rất nhiều những quan lại có qua lại với Nguyên Tái, bao gồm Dương Viêm (người mà Nguyên Tái đào tạo để kế nhiệm mình), Hàn Hồi, Bao Cát, Hàn Hội cũng bị trục xuất.

Sau khi Đại Tông qua đời, Đức Tông lên kế vị. Nhà vua nhớ lại khi xưa được Nguyên Tái ủng hộ lên ngôi Hoàng thái tử, nên có chút cảm kích. Năm 784, nhà vua hạ chiếu an táng cho Nguyên Tái theo đúng nghi lễ, khôi phục lại các chức vụ cho ông như khi còn sống. Cấp dưới của ông là Hứa Sơ, Dương Kiểu, Kỉ Thao bỏ tiền ra để cải táng cho ông. Nhà vua cũng cải thụy cho ông từ Hoang (có nghĩa là ngang ngược, trái phép) sang Thành Tổng (có nghĩa là thành công nhưng không có đức hạnh).